Es waren jedoch Berninis Bindungen zu einer anderen päpstlichen Familie, den Barberini, die seine Karriere vorangetrieben haben. Kardinal Maffeo Barberini war ein langjähriger Beschützer des Bildhauers. Nach seiner Wahl zum Papsttum als Urban VIII im Jahr 1623 unternahm Barberini eine Reihe von Großprojekten, in denen Berninis Skulpturen eine entscheidende Rolle spielten. Einer seiner ersten und wichtigsten Aufträge war der Baldacchino (1624-1633), der monumentale Bronzedach, der den Ort des Petergrabes an der Kreuzung des Petersdoms markiert., Bernini entwarf auch die vier zentralen Pfeiler der Kreuzung neu, schuf Nischen für vier vierzehn Fuß hohe Statuen und führte eine davon aus, den Heiligen Longinus (1628-1638).
Bis dahin stand Bernini an der Spitze eines umfangreichen Teams von Bildhauern, Steinmetzen, Bronzegussern, Zeichnern und Ingenieuren. Er wurde 1629 (nach dem Tod von Carlo Maderno) zum „Architekten des Heiligen Petrus“ ernannt und baute die Basilika in den folgenden Jahrzehnten weiter um, insbesondere die Cathedra Petri (1655-1666), das Reliquiar, in dem sich der Petersthron über dem Hauptaltar befindet., Seine Karriere überlebte den demütigenden Abriss von zwei Glockentürmen, die er 1646 für die Fassade umgebaut hatte, nachdem in einem von ihnen Risse aufgetreten waren. Anschließend entwarf er die kreisförmige, vierfache Kolonnade auf der Piazza vor dem Petersdom (1656-1667), die die Annäherung an die Basilika radikal veränderte, indem sie die Fassade umrahmte und einen offenen Raum für Zeremonien schuf.
Berninis architektonische Entwürfe zeichnen sich durch ihre innovative Kombination von Architektur und Skulptur, genannt bel composto (schönes Ganzes), sowie durch ihre Nutzung von natürlichem Licht und Raum aus., Nirgendwo wird dies deutlicher als die Cornaro-Kapelle in der Kirche Santa Maria della Vittoria (1647-1652). Während sich die Aufmerksamkeit immer auf die Ekstase der Heiligen Teresa konzentriert, würde ihre Wirkung ohne die Einstellung von mehrfarbigem Marmor, vergoldeten Bronzereliefs, Stuck-und Marmorporträts sowie der verborgenen Tageslichtquelle über der zentralen Gruppe verringert., Diese Sorge um die Kulisse sowie eine Vorliebe für Theatralik ist auch in den üppigen Brunnen für die Piazza Barberini (Triton, 1642-1643) und Piazza Navona (Die vier Flüsse, 1648-1651) und in den zehn Marmorengeln sichtbar, die er entworfen hat, um gegen Wasser und Himmel entlang der Ponte Sant ‚Angelo zu stehen, einer Brücke über den Tiber zum Vatikan (1668-1669; die beiden Engel, die Bernini selbst geschnitzt hat, sind in der Kirche Sant‘ Andrea delle Fratte erhalten). Interessanterweise war Bernini auch als Bühnenbildner, Dramatiker und Regisseur tätig.,
Obwohl er weiterhin wichtige päpstliche Aufträge erhielt, genoss Bernini nie die gleiche Beziehung zu aufeinanderfolgenden Päpsten wie zu Urban VIII. und suchte anderswo nach Schirmherrschaft. 1665 wurde er vom französischen König Ludwig XIV. eingeladen, Entwürfe für eine neue Fassade des Königspalastes des Louvre vorzulegen. Berninis Ruhm sorgte dafür, dass sein sechsmonatiger Aufenthalt in Paris ein wichtiges Ereignis war, obwohl seine architektonischen Entwürfe letztendlich abgelehnt wurden und sein Reiterporträt des Königs (1669-1677) lauwarm aufgenommen wurde., Der Besuch markierte jedoch einen Wendepunkt in den französisch-italienischen künstlerischen Beziehungen und führte zu zwei wichtigen Werken: dem Tagebuch des Adligen Paul Fréart de Chanteloup, in dem Berninis Beobachtungen zur Kunst festgehalten wurden, und einer dynamischen Porträtbüste Ludwigs XIV. Die Büste veranschaulicht den Naturalismus, die Lebendigkeit und die Mischung aus psychologischer Einsicht und Ausdrücken weltlichen Status, die Bernini zu einem so gefragten Porträtisten in Rom gemacht hatten. Darin setzte er, wie in allen anderen Genres, jahrhundertelang den Standard.
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